Состав и структура играют доминирующую роль в реализации диэлектрических свойств микроволн, которые необходимы для постоянно растущих требований Интернета вещей и связанных с ним коммуникационных технологий. В настоящем исследовании систематически изучается замещение Ta5+ в керамике Li3Mg2Nb1-xTaxO6 и его влияние на структурные характеристики и диэлектрические характеристики микроволнового излучения. Все замещенные составы были определены как чисто фазовые орторомбические структуры Li3Mg2NbO6 пространственной группы Fddd. Кроме того, были рассчитаны октаэдрическое искажение NbO6, валентность связи Nb-O, доля упаковки и поляризуемость для изучения парадигмы структура-свойства-характеристики в контексте микроволновых диэлектрических характеристик. Сканирующая электронная микроскопия выявила однородные микроструктуры, при этом введение Ta5+ способствует росту зерен. Спектры комбинационного рассеяния показали, что изменение полосы (синее и красное смещение) при 771 см-1 сильно коррелирует с изменением объема элементарной ячейки. Поляризуемость существенно повлияла на значения ɛr. На значения Q × f сильно повлияли фракция упаковки и размер зерна. Изменения октаэдрического искажения NbO6 и валентности связи Nb–O повлияли на значения τf. Композиция Li3Mg2Nb0,98Ta0,02O6 продемонстрировала самые значительные улучшения в микроволновых диэлектрических свойствах: εr = 15,58, Q × f = 113 000 ГГц и τf = −4,5 ppm/°C, что является потенциальным кандидатом для микроволновых и миллиметровых волн следующего поколения. Приложения.
ВВЕДЕНИЕ
В последние годы широко исследуются диэлектрические материалы для удовлетворения спроса на пассивные устройства, такие как фильтры, конденсаторы, диэлектрические резонаторы и функциональные подложки.1–4 Чтобы увеличить скорость распространения и предотвратить затухание сигнала, диэлектрические материалы должны обладать высокая добротность и диэлектрическая проницаемость.5–8 Для практических инженерных применений температурный коэффициент резонансной частоты должен быть близок к нулю, чтобы гарантировать стабильность работы.9,10 Однако многие типы диэлектрической керамики не обладают этими свойствами. Вместо этого довольно распространены материалы с высокими диэлектрическими потерями или большими температурными коэффициентами резонансной частоты. Таким образом, способы улучшения диэлектрических свойств остаются центральной задачей исследования материалов и разработки материалов для применения в микроволновой технике.11–15 Чтобы получить желаемые диэлектрические материалы, была предложена теория, связывающая структуру и микроволновые диэлектрические свойства.12,16 ‒19 В последнее время керамические материалы, содержащие литий со структурой каменной соли, обладают уникальным потенциалом для практического применения благодаря подходящим микроволновым диэлектрическим свойствам.20 Биан и др. исследовали диэлектрические характеристики керамики Li3Mg2NbO6 и обсудили структурную эволюцию с помощью рентгеновской дифрактометрии. инфракрасная отражательная способность и рамановская спектроскопия.21 Чтобы изменить диэлектрические характеристики микроволнового излучения, Zuo et al использовали введение ионов Zn2+ для Mg2+, что значительно улучшило значения Q × f для керамики Li3Mg2NbO6.15 
Кроме того, Zhang et al. приняли сопутствующее введение замещения стратегических ионов и добавок к стеклу для изменения диэлектрических свойств микроволнового излучения.22–26 Однако эти измерения не показали какого-либо существенного влияния на значения τf. Чтобы получить желаемое близкое к нулю значение τf, были рассчитаны некоторые структурные характеристики, чтобы установить взаимосвязь между структурой и диэлектрическими характеристиками.27,28 В предыдущей работе эти авторы определили диэлектрические характеристики Ni0,5Ti0,5Nb1-xTaxO4. керамика.29 Примечательно, что ионные радиусы Ta5+ (0,64 Å) и Nb5+ (0,64 Å) одинаковы, и поэтому твердые растворы легко образуются при низкоуровневом замещении катионов. С другой стороны, танталсодержащие материалы обычно имеют другую кристаллическую структуру по сравнению с ниобийсодержащими материалами, следовательно, даже небольшие замещения катионов Ta5+ могут нарушить структуру исходного соединения и его микроволновые диэлектрические характеристики. Согласно предыдущим исследованиям, значения τf керамики Li3Mg2NbO6 можно довести почти до нуля, используя ограниченные замены.30,31 В настоящем исследовании почти нулевое значение τf было получено для состава, имеющего x = 0,02. Кроме того, значения Q × f сначала увеличиваются, достигая максимума при x = 0,03, а затем уменьшаются, что указывает на то, что более высокое содержание замещения Ta5+ при x > 0,04 не вносит существенного вклада в улучшение значений Q × f. Температура плавления Ta2O5, т. е. 1800 °С, существенно выше, чем у Nb2O5, т. е. 1480 °С, поэтому температуры спекания образцов с высоким содержанием Та5+ должны быть выше, чем у керамики Li3Mg2NbO6. В керамике Li3Mg2NbO6 при температуре выше 900°C происходит неприятное испарение лития, что отрицательно сказывается на диэлектрических свойствах микроволнового излучения. Таким образом, высокотемпературная спеченная керамика Li3Mg2(Nb1-xTax)O6 будет страдать от значительного испарения лития, что приводит к пористой микроструктуре. с ограниченной прикладной ценностью. По этим причинам был исследован ограниченный круг замен. Обсуждается влияние замещения ионов Ta5+ на улучшение микроволновых диэлектрических свойств и связь этих свойств со структурой кристалла. Структурные характеристики, включая измерение искажения октаэдров, валентность связи Nb-O, поляризуемость и долю упаковки, определяли с использованием уточнения Ритвельда.
……………
ВЫВОДЫ 
В настоящей работе керамика Li3Mg2Nb1-xTaxO6 (x = 0, 0,01, 0,02, 0,03 и 0,04) с низкими потерями была изготовлена с использованием твердофазного реакционного процесса. Было исследовано влияние замены Ta5+ на структурные характеристики и соответствующее улучшение микроволновых диэлектрических свойств. На основании результатов уточнения Ритвельда все замененные составы были отнесены к одной орторомбической фазе Li3Mg2NbO6. Кроме того, для состава Li3Mg2Nb1–xTaxO6 (13) (x = 0,03) наблюдались однородные микроструктуры с одинаковыми размерами зерен (13,65 мкм). Были измерены и рассчитаны октаэдрические искажения NbO6, валентность связи Nb-O, доля упаковки и поляризуемость, чтобы установить взаимосвязь между структурными свойствами и микроволновыми диэлектрическими характеристиками. Кроме того, наблюдалось чрезвычайно небольшое расхождение между значениями αtheo и αrc, а значения εr коррелировали с поляризуемостью. На значения Q × f в значительной степени влияли фракция упаковки и размер зерна. Значения τf зависели от октаэдрических искажений NbO6 и валентности связи Nb-O. В частности, состав Li3Mg2Nb1-xTa xO6 (x = 0,02) продемонстрировал существенные улучшения диэлектрической проницаемости в микроволновом диапазоне: εr = 15,58, Q × f = 113 000 ГГц и τf = −4,5 ppm/°C, что является многообещающим кандидатом для микроволнового и миллиметрового диапазона. – волновые приложения.